安徽理工年夜学副传授杨亚林团队结合福州年夜学、南京年夜学等机构，提出了一种异价金属离子代替计谋，乐成制备出一种无铅钙钛矿衍生物——Cs2AgBiBr6。该新型质料于乙醇介质中揭示出卓着的不变性，不会发生消解或者布局坍塌。相干研究结果日前发表在国际学术期刊《进步前辈功效质料》。
卤化物钙钛矿质料因其卓着的光电机能而备受瞩目，然而其本征的化学不不变性，尤其是对于水、醇等极性溶剂的高度敏感性，组成了实在际运用的重要障碍。针对于这一要害科学问题，研究团队起首经由过程理论计较展现了微不雅层面的机理差异：乙醇份子偏向在与质料外貌原子发生强彼此作用，特别于传统铅基钙钛矿（如CsPbBr3）中会显著弱化Pb-Br键，致使布局剥离。而对于在新合成的Cs2AgBiBr6，计较注解乙醇份子对于其界面的电子扰动极微弱，相称在于质料外貌修筑了一层电子层面的“防护层”，有用抵御了极性溶剂份子的侵蚀，年夜幅晋升了份子布局的不变性。
耐乙醇侵蚀的Cs2AgBiBr6课题组供图
今后，理论猜测获得了体系试验的有力左证。研究团队将Cs2AgBiBr6浸没在乙醇中长达168小时后，其晶体布局、微不雅描摹和光接收特征均连结不变。与之形成光鲜对于比的是，CsPbBr3于不异前提下迅速发生变色与分化，其X射线衍射图谱中呈现了显著的杂质衍射峰。
研究团队将Cs2AgBiBr6与硫化镉复合形成异质结，并负载金属铑作为助催化剂，进一步构建了高效光催化系统。试验数据显示，于可见光照射下，该系统产氢速度可达49.15 妹妹ol g-1 h-1，表不雅量子效率为22.5%，持续运行60小时后未呈现较着活性衰减。当反映温度晋升至60 °C时，产氢速度跃升至277.35 妹妹ol g-1 h-1，周转频率跨越1100 h-1，机能指标于同类型钙钛矿光催化系统中居前列。
审稿人评价指出，该研究不仅展示了一个高活性的无铅钙钛矿光催化系统，更主要的是初次清楚阐释了异价代替计谋晋升钙钛矿于极性溶剂中不变性的内涵机制，这一机理层面的熟悉对于在后续相干质料的理性设计具备主要参考价值。
杨亚林暗示，该项事情证实钙钛矿并不是必需“逃避”极性溶剂情况，经由过程合理的身分设计与界面工程，彻底可以或许于醇类等介质中不变存于并阐扬功效。将来，团队规划进一步摸索该系统于其他醇类份子光催化转化中的运用潜力。
相干论文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.75007
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