近日，中国科学院年夜连化学物理研究所宋月锋副研究员等结合复旦年夜学传授汪国雄团队，于固体氧化物电解池（SOEC）阳极高温析氧反映（OER）机能调控研究中取患上新进展。互助团队经由过程A位碱土金属掺杂，体系展现了PrFeO3?δ钙钛矿系统中电子自旋态对于高温OER机能的调控机制。相干结果发表于《美国化学会志》上。
SOEC具备电流密度高、法拉第效率高、过电势低等上风，被认为是实现二氧化碳减排及能源高效转换的要害技能之一，钙钛矿氧化物是常见的SOEC阳极质料。年夜量研究注解，于碱性电解水OER历程中，钙钛矿的电催化OER机能与eg轨道电子数呈火山型瓜葛，于eg电子数靠近1时活性最高。然而，今朝对于高温OER催化剂电子布局的切确调控机制尚不明确，特别是eg电子盘踞数与高温OER活性的内涵联系关系尚不清楚。
于本事情中，研究团队构建了一系列碱土金属掺杂的Pr?.?Ae?.?FeO??δ质料。电化学测试成果注解，跟着碱土金属离子半径的增年夜，质料的高温OER机能慢慢晋升。研究团队使用电导弛豫、1?O同位故旧换、准原位TOF-SIMS、原位XPS等多种物理化学表征手三木SEO-腕，并联合理论计较，发明掺杂较泰半径的碱土金属可加强Fe 3d–O 2p轨道杂化、降低电荷转移能，从而促成氧物种迁徙与外貌溢流历程，加快阳极反映动力学，晋升高温OER机能。随后，团队开展进一步的磁学测试，展现了电子自旋态的要害作用：跟着钡元素的引入，PrFeO??δ中的铁离子部门由高自旋三价铁改变为低自旋四价铁，致使eg电子数削减，从而有用促成了高温OER历程。
该研究明确了A位掺杂经由过程调控B位过渡金属自旋态以加强高温OER机能的机制，为理解电子布局与高温电催化活性之间的瓜葛提供了新视角，也为基在电子布局工程的SOEC高机能阳极质料设计提供了主要依据。
相干论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c10937
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