于国度天然科学基金等项目的鼎力大举资助下，中山年三木SEO-夜学质料科学与工程学院王成新/李岩传授团队于单原子催化反映机理研究方面斩获主要新结果。相干研究论文近日发表在国际期刊《ACS催化》（ACS Catalysis）。
论文第一作者、中山年夜学质料科学与工程学院2023级硕士生黄以恒先容，单原子催化剂依附其高达100%的原子使用率，已经然成为能源催化范畴极具革命性的质料之一。此中，石墨烯负载的金属-氮-碳型单原子催化剂，因其活性中央明确，且载体具有优秀的导电性，于各种能源转换及存储器件中揭示出极其广漠的运用远景。
然而，当前金属-氮-碳型单原子催化剂的研发仍面对诸多棘手挑战。因为构效瓜葛尚不清楚，只管差别研究团队均发明铁-氮-碳单原子催化剂可以或许高效催化氧还有原反映，但被广泛承认的活性位点FeN4（氮配位铁位点）却出现出差别的催化机能，且暗地里的缘故原由一直未明。引入官能团是晋升金属-氮-碳型单原子催化剂催化机能的有用手腕之一，但今朝报导的相干理论模子纷纭繁杂、差异巨年夜，缺少同一尺度。此外，活性位点密度较低也是一浩劫题，纯真依赖提高金属原子的负载量，极易致使金属原子发生团圆征象。
针对于上述难题，研究团队于前期事情基础上，应用第一性道理计较要领，着重探究了石墨烯质料中不成防止存于的含氧缺陷所阐扬的作用。团队起首经由过程验证明验成果，发明于富氢热解情况下合成的铁-氮-碳单原子催化剂，其氧还有原反映活性及不变性均获得显著加强，由此证明FeN4位点四周一定存于含氧缺陷。
进一步研究发明，这些含氧缺陷临近的类sp3（1个s轨道及3个p轨道杂化形成4个sp3轨道）杂化碳原子易在吸附氢原子，进而分外激活碳原子成为活性位点。这一发明为经由过程缺陷工程增长活性位点密度斥地了全新的门路。与此同时，团队还有批改了前人对于铁-氮-碳型单原子催化剂催化小份子还有原反映机理的认知，并阐了然此前试验课题组所报导的FeN4催化机能差异的泉源的泉源——碳质料中不成防止的含氧缺陷。
不仅云云，团队还有立异性地提出了针对于金属-氮-碳型单原子催化剂活性位点的尺度化建模计谋。借助这一计谋，团队乐成展现了氟化NiN四、氯化ZnN4于二氧化碳还有原及氧还有原反映中的活性位点和催化机制，有用解决了以往研究中官能团化的MN4单原子催化剂活性位点建模不同一的问题。
该研究乐成霸占了金属-氮-碳型单原子催化剂范畴的三年夜要害难题，为深切理解其构效瓜葛提供了全新的视角与思绪，有望鞭策单原子催化范畴进一步成长。
相干论文信息：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c03974
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