近日,中国科学院年夜连化学物理研究所研究员吴凯丰团队于光化学与光物理交织范畴研究中取患上新进展。团队发明了一种质子穿梭辅助三线态能量转移的新机制,该机制可有用晋升三线态能量转移的速度及效率。相干结果发表于《天然-质料》。
质子穿梭辅助三线态能量转移示用意。年夜连化物所供图
于电子转移与能量转移历程中,质子的介入可以或许重塑化学系统的势能面,进而对于反映动力学孕育发生底子性影响。典型的例子是质子耦合电子转移历程,该历程于天然界及人工体系中广泛存于,涵盖能源转换、催化合成、生物医学和情况科学等多个主要研究范畴。除了电子转移外,质子耦合一样可存于在能量转移历程中。最近几年来,科学家们于有机份子系统中发明了质子耦合单线态能量转移机制。与传总共振能量转移机制差别,该机制无需能量供体的发射光谱与受体的接收光谱堆叠便可实现能量转移。与单线态能量转移比拟,三线态能量转移因具有怪异的化学反映活性,于光化学及能源转换范畴遭到广泛存眷。然而截至今朝,质子介入的三线态能量转移历程还没有见报导。
本事情中,研究团队构建了低毒性蓝光硒化锌(ZnSe)量子点与苯酚-吡啶二分体的杂化系统,借助超快光谱及动力学同位素试验,展现了从量子点到份子的质子穿梭辅助三线态传能新机制。变温超快光谱试验显示,两步历程都无较着温度依靠性,注解质子穿梭重要以量子隧穿方式举行,这与团队计较获得的质子振动波函数交叠积分成果高度吻合。计较成果还有注解,交叠积分于选择三线态能量转移通道而非其它电荷复合通道的历程中起到了要害性作用。
此外,研究团队发明,于吡啶基团上润色强吸电子的三氟甲基代替基时,可转变电子转移与空穴转移步调的前后挨次,但质子的穿梭特征连结稳定。与不含生动质子的比照系统比拟,质子穿梭有用晋升了量子点到份子三线态能量转移的速度及效率。
本事情提出的质子穿梭辅助三线态传能新机制,补齐了质子耦合电子及能量转移机制研究范畴的一块主要“拼图”,并为矫捷调控三线态激子产率提供了新思绪,于能源、情况、光化学等相干范畴具备潜于运用价值。
相干论文信息:https://doi.org/10.1038/s41563-026-02535-4
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